Theunissen besuchte Gymnasien in Berlin und Hamburg. Nach dem Abitur studierte er Philosophie und Germanistik in Bonn und Freiburg im Breisgau, wo er 1955 mit der Arbeit „Der Begriff Ernst bei Sören Kierkegaard“ (1958) bei Max Müller (1906–1994) zum Dr. phil. promoviert wurde. Nach mehrjähriger Tätigkeit als wissenschaftlicher Assistent Wilhelm Weischedels (1905–1975) an der FU Berlin habilitierte er sich 1964 für Philosophie mit der Schrift „Der Andere. Studien zur Sozialontologie der Gegenwart“ (1965) und folgte 1967 einem Ruf als Professor für Philosophie an die Universität Bern. 1971 wechselte er nach Heidelberg, 1980 zurück an die FU Berlin, wo er auch nach seiner Emeritierung 1998 vielfältig tätig blieb.

Den Schwerpunkt von Theunissens Forschung bildete die Auseinandersetzung mit bedeutenden Autoren und wichtigen Strömungen der abendländischen Geistesgeschichte: Die Beschäftigung mit dem Denken Søren Kierkegaards (1813–1855) in seiner Dissertation spannte den für Theunissens weiteres Schaffen bestimmenden existenzphilosophischen und religiösen Rahmen auf; in seiner Habilitationsschrift analysierte er die Philosophie des Dialogs von Martin Buber (1878–1965) und anderen Vertretern dialogischen Denkens wie Adolf Reinach (1883–1917), Karl Löwith (1897–1973) und Ludwig Binswanger (1881–1966) in kritischer Gegenüberstellung zur Intersubjektivitätstheorie der modernen Phänomenologie, wie sie u. a. Edmund Husserl (1859–1938) und Jean-Paul Sartre (1905–1980) vertraten.

In seinen Monografien „Hegels Lehre vom absoluten Geist als politisch-theologischer Traktat“ (1970) und „Sein und Schein. Die kritische Funktion der Hegelschen Logik“ (1978), die zu gewichtigen Referenzwerken der Hegel-Forschung geworden sind, rückte Theunissen die Auseinandersetzung mit der klassischen Philosophie zugleich in den Horizont der kritischen Sozialphilosophie. Das letzte Hauptwerk, in dem Theunissen mehrjährige Arbeiten zur Vorgeschichte der europäischen Philosophie in einer integrierenden Darstellung zum Abschluss brachte, ist die monumentale Studie „Pindar. Menschenlos und Wende der Zeit“ (2000). Theunissen vertiefte Aspekte des in diesen Untersuchungen durchmessenen intellektuellen und historischen Rahmens in zahlreichen weiteren Publikationen. Dazu zählen weiterführende Untersuchungen zu Kierkegaard, u. a. „Das Selbst auf dem Grund der Verzweiflung. Kierkegaards negativistische Methode“ (1991) und „Der Begriff Verzweiflung. Korrekturen an Kierkegaard“ (1993), sowie profilierte Aufsätze zur menschlichen Zeitlichkeit, die im Band „Negative Theologie der Zeit“ (1991) versammelt sind.

Theunissens Philosophie erhält ihr besonderes Profil durch drei Grundzüge: Erstens verbindet sie die historische mit der systematischen Ausrichtung philosophischer Arbeit. Zu Theunissens Werk gehören detaillierte philologische Analysen und eindringliche hermeneutische Auslegungen klassischer Texte. Dabei gilt das leitende Interesse sowohl dem Verständnis der Geschichte und der eigenen Zeit wie den grundlegenden inhaltlichen Fragen, mit denen sich die Philosophie, aber auch Kunst und Religion seit je beschäftigt haben. Der historische Fokus beschränkt sich nicht auf die zeitliche Kontextualisierung einzelner Autoren, sondern greift auf das Ganze der Geschichte aus, die zugleich aus dem Anfang und der archaischen Prägung des Denkens erhellt wird.

Zweitens verschränkte Theunissen fundamentalphilosophische Fragestellungen mit existentiellen Themen, welche die Lebensbedeutsamkeit der Philosophie hervortreten lassen. In besonderer Prägnanz kommt sie im menschlichen Umgang mit der Zeit zur Sprache, in dem Theunissen das Leiden unter der Herrschaft der Zeit in den Vordergrund rückte. Im Anschluss an Kierkegaard arbeitete er die Auseinandersetzung mit dem Negativen, das in Grundaffekten wie Angst und Verzweiflung erfahren wird, als zentrales Motiv moderner Philosophie heraus. Der „negativistische“ Charakter bestimme ein Denken, das sich des Wahren im Ausgang vom Falschen versichere, in der Durchdringung eines Negativen, das zugleich über sich hinausweise.

Drittens trat Theunissen in einen Dialog mit außerphilosophischen Traditionen und widmete sich ebenso einer vertieften Rezeption vorphilosophischer und außerwissenschaftlicher Zeugnisse wie Forschungen aus unterschiedlichen Disziplinen, namentlich der Theologie, der Klassischen Philosophie und der Psychiatrie. Einen besonderen Rang nahmen Religion und Kunst ein, mit denen die Philosophie, die nicht in einer wissenschaftlichen Disziplin aufgeht, eine Gemeinsamkeit teile, die eine Grundschicht ihrer selbst ausmache und sie dazu bestimme, in Auseinandersetzung mit dem alltäglichen Leben und der Negativität von Leid und Bösem sich auf die Transzendenz zu öffnen.

Zu Theunissens Schülerinnen und Schülern zählen Emil Angehrn (geb. 1946), Günter Figal (1949–2024), Hinrich Fink-Eitel (1946–1995), Brigitte Hilmer (geb. 1958), Lore Hühn (geb. 1956), Christian Iber (geb. 1957), Thomas Kesselring (geb. 1948), Georg Lohmann (1948–2021), Uwe Justus Wenzel (geb. 1959) und Tilo Wesche (geb. 1968).